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原位添加层状双氢氧化物促进淡水影响的红树林沉积物中硫酸盐依赖的厌氧甲烷氧化及微生物群落变化
发布时间：
2026-05-14
本研究通过向红树林沉积物添加缓释硫酸盐材料，发现原位提升硫酸盐浓度可显著改变甲烷循环微生物群落，促进硫酸盐还原耦合的厌氧甲烷氧化，并意外增强特定甲烷生成途径。这为利用缓释硫酸盐调控红树林甲烷排放、助力碳中和提供了新思路。
原位添加层状双氢氧化物促进淡水影响的红树林沉积物中硫酸盐依赖的厌氧甲烷氧化及微生物群落变化
作者：Jijuan Ding等
期刊：Water Research
时间：2025.05.17
影响因子：12.4
组学：16S全长-宏基因组
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.123851
研究思路
摘要
受淡水影响的红树林湿地是甲烷排放的重要来源，可能抵消湿地高达27%的碳储量。尽管实验室研究表明，硫酸盐浓度升高可抑制甲烷排放，但其对甲烷循环及相关微生物群落的原位影响仍知之甚少。为探索这一问题，在为期74天的实验中，我们在中国广州的淡水影响型红树林沉积物中，加入了镁铝层状双氢氧化物（Mg-Al-SO₄ LDH）——一种缓释硫酸盐矿物，使硫酸盐浓度较对照组高出了8.9倍。 同位素追踪、全长16S rDNA测序及宏基因组分析表明，硫酸盐浓度提升显著改变了甲烷循环及功能微生物群落。值得注意的是，我们在Mg-Al-SO₄-LDH附着的微生物群落中观察到硫酸盐还原与厌氧甲烷氧化（SR-AOM）的显著增强，厌氧甲烷氧化古菌（ANME-1b亚型）丰度增加了6.9倍。与实验室中观察到的结果相反，高硫酸盐条件在原位环境中选择性地促进氢营养型甲烷生成。这些发现确立了Mg-Al-SO₄-LDH作为增强SR-AOM活性并调节甲烷生成途径的潜在方法，为红树林生态系统中的甲烷管理策略和气候变化减缓提供了新的视角。
主要结果
1. 物理化学性质的改变
我们进行了原位红树林沉积物硫酸盐缓慢释放实验，并监测了由此引起的物理化学变化。处理组的硫酸盐水平相较于对照组显著升高（图3a），而其他核心物理化学参数，包括pH值、盐度、溶解性有机碳（DOC）、总碳（TC）、总氮（TN）和总硫（TS），则未显示出显著差异。这些结果表明，原位应用Mg-Al-SO₄-LDH可在短时间内显著提升局部硫酸盐浓度，且不会显著影响沉积物整体物理化学特征。
此外，通过13C甲烷同位素示踪实验发现在硫酸盐和甲烷供应量相当的情况下，LDH-T样本的微生物群落相较于S-C样本显著增强了SR-AOM活性（图3b）。这些结果强调了Mg-Al-SO₄-LDH作为原位干预措施以增强微生物AOM活性的有效性。
图3
2.古菌群落结构和多样性
通过全长16S rDNA扩增子测序，我们获得了384,328条古菌16S rDNA全长序列，这些序列被聚类为3,710个古菌ASV，涵盖11个门。PCoA分析显示，三个组别之间存在显著的群落结构差异，这突显了硫酸盐对古菌群落组成的影响。此外，在α多样性指标（包括Chao1和香农指数）上，S-C和S-T样本之间无显著差异，而LDH-T组古菌群落的α多样性显著低于其余两组。这些结果表明，尽管Mg-Al-SO₄-LDH介导的硫酸盐释放并未显著改变周围古菌群落的α多样性，但导致附着古菌群落的α多样性显著降低。
3. 硫还原-厌氧甲烷氧化（SR-ANME）微生物群落的变化
比较分析显示，S-C、S-T和LDH-T样本中的SR-ANME群落存在显著差异。具体而言，ANME-2a/2b在S-C和S-T样本中占主导地位，而ANME-1a/1b在LDH-T样本中占主导地位（图4a）。此外，LDH-T样本中SR-ANME的总相对丰度显著高于S-C样本，表明Mg-Al-SO₄-LDH促进了附着型SR-ANME相关微生物的增殖（图4b）。值得注意的是，在SR-ANME谱系中，仅ANME-1b在S-T和LDH-T样本中的相对丰度与S-C样本相比显著增加（图4c-f）。我们的结果表明，将Mg-AlSO4-LDH引入甲烷生成区域显著提高了ANME-1b在附着微生物和周围沉积物中的相对丰度，这与LDH-T样本中观察到的SR-AOM活性升高相一致。
图4
4.产甲烷微生物群落的变化
分析结果显示，不同组样本中的产甲烷菌群落组成存在显著差异（图5a）。在S-C和S-T样本中，产甲烷古菌谱系由Methanosarcinales主导，分别占古菌群落的48.2%和47.3%。相比之下，LDH-T组中产甲烷群落主要由Methanomicrobiales组成，占古菌群落的43.3%（图5a）。尽管存在这些组成变化，不同样本间产甲烷菌的总相对丰度并未显示出显著差异。
进一步的α多样性分析表明，LDH-T样本中甲烷菌群落的Chao1指数和香农指数显著低于S-C或S-T样本（图5bc）。然而，S-T样本中产甲烷菌的α多样性与S-C样本相比未见显著变化（图5bc）。这些结果表明，Mg-Al-SO₄-LDH的添加主要影响附着微生物群落中产甲烷菌的优势种群和α多样性，而对附近沉积物中的产甲烷菌群落无显著影响。
为评估Mg-Al-SO₄-LDH对甲烷生成途径的影响，我们分析了古菌群落中不同底物偏好的产甲烷菌的相对丰度。最常见的产甲烷菌为氢营养型、乙酸分解型和混合营养型（图5d）。与S-C样本相比，氢营养型Methanomicrobiales在S-T和LDH-T样本中的相对丰度显著增加（图5e）。这些结果表明，Mg-Al-SO₄-LDH的添加选择性地提高了靠近Mg-Al-SO₄-LDH的沉积物及附着于Mg-Al-SO₄-LDH上的微生物中特定甲烷生成古菌的相对丰度（特别是氢营养型Methanomicrobiales ），这可能推动了向自养甲烷生成过程的转变。
图5
5. 对厌氧甲烷代谢的宏基因组洞察
通过contig组装，我们鉴定出12条mcrA序列，通过物种注释和系统发育分析确定所有12个序列均参与甲烷生成过程。值得注意的是，其中4条序列归属于Methanomicrobiales（图6a），而这其中一个被鉴定为Methanocorpusculum labreanum的序列仅在LDH-T微生物群落中被识别（图6a）。这表明Mg-Al-SO₄-LDH可能选择性地增强了某些Methanomicrobiales的丰度。
基于reads的分析表明，ANME2c、ANME-1和ANME-2在LDH-T与S-C两组之间的相对丰度比均大于1（1.18、1.12、1.02）（图6b），表明这些谱系被Mg-Al-SO₄-LDH选择性富集。ANME-1占LDH-T含有mcrA微生物的5.26%，但在S-T组reads水平上缺失（图6c）。这些发现表明，Mg-Al-SO₄-LDH的吸附和富集作用可选择性增强古菌群落中特定的SR-ANME谱系，如ANME-1。
宏基因组分析还揭示了对照组与处理组之间硫还原细菌（SRB）群落的显著变化（表S7）。处理组细菌群落中SRB的相对丰度增加了6.2倍（S-C组1.80%到LDH-T组的11.16%）。S-C样本中SRB属丰度分布相对均匀，LDH-T样本中则有特定属的富集。在检测到的50个与SRB相关的属中，有44个在LDH-T样本中的丰度高于S-C样本，表明加入Mg-Al-SO₄-LDH，对SRB有广泛的富集作用。此外，厌氧甲烷氧化古菌（ANME-1和ANME-2），通常在海洋沉积物中与SRB细菌Desulfosarcina和Desulfococcus形成共生关系。在LDH-T样本中发现了类似的协调富集（LDH-T/S-C相对丰度比, Desulfosarcina 2.29，Desulfococcus 2.02）。这些数据表明，Mg-Al-SO₄-LDH处理可选择性富集硫酸还原型ANME菌群及其SRB伙伴，这可能促进了甲烷氧化与硫酸还原过程的耦合。
图6
结论
我们说明了，添加生物相容的聚合物Mg-Al-SO₄-LDH可能为减少红树林甲烷排放提供潜在解决方案。为期70天的原位实验表明，将Mg-Al-SO₄-LDH添加到受淡水影响的红树林沉积物中使硫酸盐水平有所提高，但沉积物其他性质并未发生显著变化。这种添加物通过增强与硫酸盐还原厌氧微生物代谢相关的SR-AOM过程，并调节甲烷生成途径，从而减少甲烷排放。尽管本研究为提升红树林生态系统的碳汇功能提供了有前景的策略，但仍需进一步研究以优化LDH用量/成本、应用方法，并评估潮汐变化对Mg-Al-SO₄-LDH有效性的影响。
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